S-a născut în Armenia, în a doua jumătate a sec. III-lea, într-o familie regală.
Tânăr fiind, s-a refugiat în Cezareea Capodociei în vremea în care trupele persane invadaseră Armenia. întâlnindu-l pe episcopul Cezariei, și ascultând propovăduirea aceluia, s-a convertit la creștinism.
Cuprins de dorința de a face cunoscută Evanghelia în țara sa, se hotărăște să se întoarcă în Armenia. Este persecutat și aruncat în temniță pentru mai multă vreme, dar în urma unor vindecări miraculoase, Grigore reușește să-l convingă chiar și pe rege de adevărul propovăduirii sale, regele împreună întreaga sa curte primesc botezul creștin (între anii 280- 301), fiind urmați de armată și de mulțime de popor.
Este trimis apoi în Cezareea și este hirotonit episcop al Armeniei. Armenia devenind astfel primul stat creștin din istorie, mai înainte ca în Imperiul Roman creștinismul să devină religie de stat. Sf. Grigorie a înființat mai multe episcopate, zidind biserici și mănăstiri.
A păstorit biserica vreme de 31 de ani, sfârșindu-și viața în pace în anul 332.
